人物
ケロン軍での階級は伍長 (OR-5) 。ケロロ小隊の機動歩兵である。パートナーは日向夏美。
外見
体色は赤色。茶色の帽子にドクロマーク（幼年期から未青年期にかけて腹にもドクロマークのシールがあった）。
帽子のドクロマークにはケロボールの無線を受け取る機能がある。また、ギロロの表情に合わせておでこのドクロマークの表情までが変わることがしばしばあり、夏美のことを考えて極度の興奮状態になったときや、怒りを感じたときによく見られる。顔の左側に目の上を通る大きな古傷がある（吉崎観音の作品『宇宙X兵衛』にギロロの傷のついた経緯が掲載されている）。またケロロ同様強い衝撃を受けるとアフロヘアーになり、色は黄色もしくは黒。
ベルトを左肩からタスキ掛けにしており、これは幼年訓練所を出るときに兄ガルルからもらったものである（『ケロロ軍曹 ひみつ超ひゃっか』より）。バックルの中には夏美の写真が入っている。アニメでは最初の写真が風に飛ばされてアホウドリに盗られてしまい、今入っている写真は2枚目である（猫も写っている）。原作ではこうしたシーンが無いため、今でも1枚目の写真が入っていると思われる。またガルルもベルトをタスキ掛けにしているが、ベルトの掛ける位置は逆向きとなっている。ベルトがないとバランスがとれなくなり、非常に弱くなる（詳細は能力の節を参照）。
かつての郵便ポスト（丸型ポスト）はギロロの外見に似た部分があり、原作第45話・アニメ第34話Bパートではケロロが丸型ポストを見てギロロを連想しているシーンがある。アニメ第95話ではウラミマースが夏美に出したなぞなぞに「赤い顔をして口をあけて立っているものは?」というものがあり、答えがギロロだった（夏美はポストと答えようとしたが先にそれを禁じられた）。また、『ケロロとギロロの地球（ペコポン）侵略ラヂオ』のコーナー「ギロロバー」では「真っ赤なアイツ」と呼ばれている。
性格
幼年期から真面目な性格で、ケロン軍に入ってからも怪我や病気以外で一度も休んだことはない（アニメ第131話Aパートで初めて休暇をとった際に、ケロロは非常に驚いていた）。
さらに小隊では唯一軍人らしい性格である。軍からの信頼もあるようで、アニメ第150話では軍内の「ベタタ小隊」の一時的な活動休止の際にギロロは臨時隊長になり、さらに3階級昇進で准尉になると予定されたことがある（その旨が書かれた手紙の報告をケロロが忘れていたためこの予定は取り消された）。また、ケロロ小隊における訓練に関する全指揮権はギロロにある（原作第148話より）。その一方、優柔不断な面（アニメ第129話でキルルに優柔不断エネルギーを吸い込まれていた上、アニメ第142話でも天使ギロロと悪魔ギロロのどちらの発言にも賛成していた）や、兄を呼び捨てにするような生意気さも持つ。
ギロロの初登場時、タママが臨場感を出すためにギロロを「お前」と呼んでしまった時は「上官を『お前』呼ばわりするのか」と発言し、さらに「目を食い縛れェェ!!!」と無茶を言い（これはアニメ初代オープニングテーマの『ケロッ!とマーチ』の歌詞にもなっている）、「そのような状況判断もできんとは…そういう体たらくだから」という説教をする（これは、兄であるガルル中尉と同じ。彼の場合は「回れーー、耳!!!」である）。なお、このようなタママとのやりとりがある一方でケロロには階級差を無視した言葉遣いをしており、またクルルを蹴飛ばしたり彼の顔面にバズーカを放ったりもする。だがケロロに関しては入隊以前からの親友という事情もあり、クルルの場合は彼にもそうされるだけの行動（ベルトを隠すなど）がある。
また非常に好戦的でもあり、「大艦巨砲主義」が座右の銘。武力制圧をすることが侵略の達成であると考えている面もある。
地球侵略に熱心でないケロロ軍曹にいつも苛立っており、彼への苛立ちと侵略遅延がストレスとなっている。その一方で友達思いな面もあり、ケロロがカリエス・ウォー（虫歯治療）や謎の病気（実際は夏バテ、アニメでは五月病）にかかった際のギロロの行動にそれが現れている。
極度の怖がりであり、原作第25話の怪談対決の際に怖さを競う「恐怖カウンター」にさせられていたが本気で嫌がっていた（冬樹の怪談の怖さにカウンターが粉砕して気絶した）。また、幼少期にとった心霊写真に大人になった今もうなされていて、写真の正体がケロロがゼロロにやらせた悪戯だとわかった時には重火器をケロロに押し当て本気で怒っていた。アニメ第67話Aパートでも廃校で冬樹と桃華を怖がらせるはずが、廃校の雰囲気とベートーヴェンの肖像画に自分が怖がってしまい大汗をかいていた。
趣味
アニメでのプロフィールには「趣味はない」と書いている（第106話Bパート）。しかし実際には極度の武器オタクであり、自分のテントでいつも武器を磨いたり武器の雑誌を見ていたりするので、武器関連が趣味と言える。また、超劇場版でのプロフィールでは「趣味：武器の手入れ」となっている。ケロロ小隊に選ばれた理由はタママ曰く「極度の武器オタクなところを買われたから」である。実際、夏美から「武器おたく」と言われたこともある。アニメではサツマイモ栽培が趣味だと言ったこともあるが、これは夏美のためだけにサツマイモを作っていたため真偽は不明である。
また、アニメでは幼少期から鉄道ファン（鉄オタ）である様子が伺える。第169話Aパートで電車がらみの侵略を行ったときは「いいじゃん、いいじゃん、すげーじゃん!!」と言い大量の涙を流しながら大変感動し一人で運転士の制服を着込みギロライナーを運転し大ハッスルしていた（『仮面ライダー電王』のパロディであり、同作品に登場する「時の列車」が元ネタ）。銀河鉄道友の会の会員であり、会員番号は99999999（会員証の再発行はしてくれないと言っていた。アニメ第260話Aパートで再度言及があったが、このとき会員番号は「9999999」と言われており、9の数が1つ減っていた）。幼年期に宇宙ケルベロスに襲われたゼロロを助けたときに会員証を失ってしまったが、それに勝るものを手に入れられたため悔いはないという。更に第192話Bパートでは自身の幼年期のコレクションのひとつであった改札バサミを手にし、過去を思い出すという描写もあった。
使用する武器
主な使用武器はガンダムに登場した武器をベースにリファインしたもので、よくガンダム0083や0080に登場したMMP-80マシンガンに似た銃を使用している。ケロロがガンプラにはまっていることを良く思っていない（しかし、原作第30話の新春ガンプラ大会には参加している）割には、ガンダム風ビームライフル等ガンダムシリーズ風のものを多用している。また、近距離戦ではビームサーベルを主に使用するが日本刀やヒートホーク、杖タイプのガンダムハンマーも所持している。大型の専用兵器“デンドロギロロ”を所有しており、遠隔操作も可能。自分専用の武器庫を持っていて、次元転送を利用していつでもフル装備になることができる。公式ホームページではギロロはRPG-7に似た兵器を持っている。
初登場時には周囲にブービートラップを張り巡らせることで、原作では自分に黙示録撃を放とうとしたモアを逆に吹き飛ばした（アニメでは吹き飛ばされるという、原作と逆の立場になった）。
能力
さすがに軍人と言うだけあって、あらゆる武器を使いこなす。射撃の腕はケロン軍選抜射撃大会第一位の腕前。戦闘能力はかなり高く特にサバイバル戦が得意である。さらに怒りが頂点に達すると、全ての能力を戦闘能力に変換する。さらには言語能力までもを戦闘能力に変換しカタコト（例えば、「夏美をいじめただろ」という言葉が、「ナ・ツ・ミ・ イ・ジ・メ・タ……」という風に変わる。元ネタは『さすがの猿飛』）になり、その際には戦闘能力が通常の1.3倍になるが、3倍パワーアップしたように感じられる（シャア専用ザクのパロディ）。その時の彼は怒りで凶悪な目付きをしており、見るからに恐ろしい顔付きである。
夏美が危険にさらされた時には怒りが頂点に達していなくても自ら能力を戦闘能力に変換し、この戦闘モードになる事もある。速さはケロロ小隊の中で最も速くなり、誰も止められない。しかしあの頃のケロロと戦わせれば互角の戦いになるとも言われている。しかしデスクワークは苦手である。また、外見の節で前述の通り夏美の写真が納められているベルトが無くなると驚くほどに戦闘力が落ちてしまう。さらには運動能力のバランスも崩れ、転んだり頭を壁にぶつけたりという有様になる。さらに百発百中で当てる事の出来る銃の腕前が全くなくなってしまう。
この他夏美の事を思う（特に入浴中のシーン）と放心状態に陥り、その時は戦闘に集中出来なくなる。それに関して想像すると戦闘時の様子を思い出そうとするが、どうしても夏美との入浴シーンを思い浮かべてしまい、それに興奮するあまり頭の血管が切れて血が噴き出す事もある。
視野はかなり広いと思われ、イアパッドをしていても数メートル先（しかもガラス越し）の話が聞こえるほどの地獄耳。また2000km先で落ちた針の音が聞こえるらしいが、真偽は不明である（元ネタはウルトラマン）。
ケロロよりは頭がいいらしく、高校の数学はできないがかけ算はできる（ある数字に0をかけると必ず0になることは理解している。その他にもやや複雑な計算も出来る）。おそらく、中学生レベルの頭脳ではないかと言われている。
パートナー・日向夏美とその他の人間関係
恋愛面
地球侵略のため日向夏美と戦ったが敗れ、それ以来彼女を「地球の女ソルジャー」だと思い、戦士としての夏美に惚れる。彼女とはパートナーであり、ギロロは彼女に「宇宙を超えた片思い」をしている。彼の一途な愛は黙って最高（究極）の焼き芋を焼いてあげたり、夏美の危機には全力で彼女を守ったり、さらには夏美だけのためにサツマイモ畑を作ったりするなど、正にハードボイルド・ラヴである。なお、ギロロは夏美を想う気持ちから妄想に走ることがあるが、彼の妄想上の夏美は恐ろしく現実からかけ離れており、夏美が「戦士」として描かれていたり（パワードスーツを着用しているなど）、「ねえ、ギロロ」「ありがとう、ギロロ」などの発言をしていたりすることが多い。
だが戦士としてだけでなく女性としての夏美にも惚れているようである（原作では夏美に惚れたのは第12話で夏美と一戦を交えてからだが、アニメでは第3話Bパートで夏美と一戦を交える前に地球人の調査をしていたとき、シャワーを浴びていた夏美に対して一瞬頬を赤らめている描写がある）。言いたいことも言えないなど基本的に恋愛レベルは中学生以下であり、その上奥手。また、夏美の憧れの人である623（アニメではサブロー。以下同様）や仲良しの東谷小雪にまで嫉妬しており、そのせいで暖房代わりになるほどに熱くなることもある（「暖房代わり」は原作のみ。嫉妬する姿からタママに今なら分かり合えると仲間意識をもたれるほど）。さらに、原作では小雪と夏美が一緒にお風呂に入っているところに乱入して夏美のお仕置きを受ける（アニメではテレ東規制により割愛）など、顔に似合わぬお笑いキャラになってしまっている。なお、恋煩いもまた前述の2つの原因とともにストレスの原因となっている。
ケロロたちが本格的に地球侵略作戦を実行するとそれを阻止する夏美に影で味方してしまい、地球侵略が進まない一因ともなっている（一応自覚しているらしい）。夏美に関係したことなら死ぬことすら受け入れている節があり、極小化してプールで遊んでいた際、それに気づかなかった彼女に潰されて死にそうになっていた際も「それもまた本望」と発言している。夏美たちが攫われた時には複数いても彼女のみを助ける気でいる。ちなみに夏美以外はギロロが彼女に好意をもっていることを知っている。夏美の方も、いつも何かあるとギロロが助けてくれる為、仲間としてではあるが好感を抱いている。そのため、パートナーとしては仲は良好である。
人間ではないが、日向家の近所に出没する子猫を助けた事があり、それ以後、子猫に好意を持たれなつかれている。
またアニメではプルルに惚れているようなしぐさも見せている（アニメ第162話・劇場版2短編上映より）。なお、ギロロが夏美に惚れているのは訓練所で出会ったジョリリの「強い男は強い女に惹かれる」という台詞に影響を受けている（同話より）。
アニメでは、265話Aパートでファーストキスをサブローとしてしまい、さらに次話の266話Aパートではタママに濃厚なキスをされてしまった。
その他の人物関係
ガルル中尉という兄がいる。前述通り彼を呼び捨てで呼んでいるが、幼年期は「兄ちゃん」と呼んでおり、現在でもたまに「兄ちゃん」と呼んでしまうことがある。他に兄はいないようである。父に関してはアニメで少しだけ明かされたが詳細は不明である（ケロロ軍曹の登場人物一覧#ケロロ小隊隊員の家族の「ギロロ/ガルルの父」を参照）。
幼年期はケロロ・ゼロロ（ドロロ）と行動（遊び）していた。ゼロロをいじめていたのはケロロだけで、自分には罪はないと思っているが、ドロロによるとケロロが自分をいじめていたときギロロはいつでも見ているだけであったという（それもれっきとしたいじめである）。ただし幼年期にジュースをゼロロにあげたことがあり、優しい面も持っている。小隊ではケロロと一番付き合いが長い。
クルル曹長とは犬猿の仲だが、最近では2人で行動していることもある。また623・小雪・西澤総裁（桃華の父・梅雄）・ポールのことも気に入らないらしい。挿入歌『ギロロの一番長い日』でサブローのことを勝手に「コードネーム326」としている。
よくクルルの発明の実験台（犠牲者）にされ、そのたびにひどい目に合わされており「実験動物」と言われることもある。
ケロロに作戦の一環として女装・物真似などの汚れ役を強要される。
その他、冬樹の「運動会」の特訓の手伝いもした事もある。
ケロン軍での階級は伍長 (OR-5) 。ケロロ小隊の機動歩兵である。パートナーは日向夏美。
外見
体色は赤色。茶色の帽子にドクロマーク（幼年期から未青年期にかけて腹にもドクロマークのシールがあった）。
帽子のドクロマークにはケロボールの無線を受け取る機能がある。また、ギロロの表情に合わせておでこのドクロマークの表情までが変わることがしばしばあり、夏美のことを考えて極度の興奮状態になったときや、怒りを感じたときによく見られる。顔の左側に目の上を通る大きな古傷がある（吉崎観音の作品『宇宙X兵衛』にギロロの傷のついた経緯が掲載されている）。またケロロ同様強い衝撃を受けるとアフロヘアーになり、色は黄色もしくは黒。
ベルトを左肩からタスキ掛けにしており、これは幼年訓練所を出るときに兄ガルルからもらったものである（『ケロロ軍曹 ひみつ超ひゃっか』より）。バックルの中には夏美の写真が入っている。アニメでは最初の写真が風に飛ばされてアホウドリに盗られてしまい、今入っている写真は2枚目である（猫も写っている）。原作ではこうしたシーンが無いため、今でも1枚目の写真が入っていると思われる。またガルルもベルトをタスキ掛けにしているが、ベルトの掛ける位置は逆向きとなっている。ベルトがないとバランスがとれなくなり、非常に弱くなる（詳細は能力の節を参照）。
かつての郵便ポスト（丸型ポスト）はギロロの外見に似た部分があり、原作第45話・アニメ第34話Bパートではケロロが丸型ポストを見てギロロを連想しているシーンがある。アニメ第95話ではウラミマースが夏美に出したなぞなぞに「赤い顔をして口をあけて立っているものは?」というものがあり、答えがギロロだった（夏美はポストと答えようとしたが先にそれを禁じられた）。また、『ケロロとギロロの地球（ペコポン）侵略ラヂオ』のコーナー「ギロロバー」では「真っ赤なアイツ」と呼ばれている。
性格
幼年期から真面目な性格で、ケロン軍に入ってからも怪我や病気以外で一度も休んだことはない（アニメ第131話Aパートで初めて休暇をとった際に、ケロロは非常に驚いていた）。
さらに小隊では唯一軍人らしい性格である。軍からの信頼もあるようで、アニメ第150話では軍内の「ベタタ小隊」の一時的な活動休止の際にギロロは臨時隊長になり、さらに3階級昇進で准尉になると予定されたことがある（その旨が書かれた手紙の報告をケロロが忘れていたためこの予定は取り消された）。また、ケロロ小隊における訓練に関する全指揮権はギロロにある（原作第148話より）。その一方、優柔不断な面（アニメ第129話でキルルに優柔不断エネルギーを吸い込まれていた上、アニメ第142話でも天使ギロロと悪魔ギロロのどちらの発言にも賛成していた）や、兄を呼び捨てにするような生意気さも持つ。
ギロロの初登場時、タママが臨場感を出すためにギロロを「お前」と呼んでしまった時は「上官を『お前』呼ばわりするのか」と発言し、さらに「目を食い縛れェェ!!!」と無茶を言い（これはアニメ初代オープニングテーマの『ケロッ!とマーチ』の歌詞にもなっている）、「そのような状況判断もできんとは…そういう体たらくだから」という説教をする（これは、兄であるガルル中尉と同じ。彼の場合は「回れーー、耳!!!」である）。なお、このようなタママとのやりとりがある一方でケロロには階級差を無視した言葉遣いをしており、またクルルを蹴飛ばしたり彼の顔面にバズーカを放ったりもする。だがケロロに関しては入隊以前からの親友という事情もあり、クルルの場合は彼にもそうされるだけの行動（ベルトを隠すなど）がある。
また非常に好戦的でもあり、「大艦巨砲主義」が座右の銘。武力制圧をすることが侵略の達成であると考えている面もある。
地球侵略に熱心でないケロロ軍曹にいつも苛立っており、彼への苛立ちと侵略遅延がストレスとなっている。その一方で友達思いな面もあり、ケロロがカリエス・ウォー（虫歯治療）や謎の病気（実際は夏バテ、アニメでは五月病）にかかった際のギロロの行動にそれが現れている。
極度の怖がりであり、原作第25話の怪談対決の際に怖さを競う「恐怖カウンター」にさせられていたが本気で嫌がっていた（冬樹の怪談の怖さにカウンターが粉砕して気絶した）。また、幼少期にとった心霊写真に大人になった今もうなされていて、写真の正体がケロロがゼロロにやらせた悪戯だとわかった時には重火器をケロロに押し当て本気で怒っていた。アニメ第67話Aパートでも廃校で冬樹と桃華を怖がらせるはずが、廃校の雰囲気とベートーヴェンの肖像画に自分が怖がってしまい大汗をかいていた。
趣味
アニメでのプロフィールには「趣味はない」と書いている（第106話Bパート）。しかし実際には極度の武器オタクであり、自分のテントでいつも武器を磨いたり武器の雑誌を見ていたりするので、武器関連が趣味と言える。また、超劇場版でのプロフィールでは「趣味：武器の手入れ」となっている。ケロロ小隊に選ばれた理由はタママ曰く「極度の武器オタクなところを買われたから」である。実際、夏美から「武器おたく」と言われたこともある。アニメではサツマイモ栽培が趣味だと言ったこともあるが、これは夏美のためだけにサツマイモを作っていたため真偽は不明である。
また、アニメでは幼少期から鉄道ファン（鉄オタ）である様子が伺える。第169話Aパートで電車がらみの侵略を行ったときは「いいじゃん、いいじゃん、すげーじゃん!!」と言い大量の涙を流しながら大変感動し一人で運転士の制服を着込みギロライナーを運転し大ハッスルしていた（『仮面ライダー電王』のパロディであり、同作品に登場する「時の列車」が元ネタ）。銀河鉄道友の会の会員であり、会員番号は99999999（会員証の再発行はしてくれないと言っていた。アニメ第260話Aパートで再度言及があったが、このとき会員番号は「9999999」と言われており、9の数が1つ減っていた）。幼年期に宇宙ケルベロスに襲われたゼロロを助けたときに会員証を失ってしまったが、それに勝るものを手に入れられたため悔いはないという。更に第192話Bパートでは自身の幼年期のコレクションのひとつであった改札バサミを手にし、過去を思い出すという描写もあった。
使用する武器
主な使用武器はガンダムに登場した武器をベースにリファインしたもので、よくガンダム0083や0080に登場したMMP-80マシンガンに似た銃を使用している。ケロロがガンプラにはまっていることを良く思っていない（しかし、原作第30話の新春ガンプラ大会には参加している）割には、ガンダム風ビームライフル等ガンダムシリーズ風のものを多用している。また、近距離戦ではビームサーベルを主に使用するが日本刀やヒートホーク、杖タイプのガンダムハンマーも所持している。大型の専用兵器“デンドロギロロ”を所有しており、遠隔操作も可能。自分専用の武器庫を持っていて、次元転送を利用していつでもフル装備になることができる。公式ホームページではギロロはRPG-7に似た兵器を持っている。
初登場時には周囲にブービートラップを張り巡らせることで、原作では自分に黙示録撃を放とうとしたモアを逆に吹き飛ばした（アニメでは吹き飛ばされるという、原作と逆の立場になった）。
能力
さすがに軍人と言うだけあって、あらゆる武器を使いこなす。射撃の腕はケロン軍選抜射撃大会第一位の腕前。戦闘能力はかなり高く特にサバイバル戦が得意である。さらに怒りが頂点に達すると、全ての能力を戦闘能力に変換する。さらには言語能力までもを戦闘能力に変換しカタコト（例えば、「夏美をいじめただろ」という言葉が、「ナ・ツ・ミ・ イ・ジ・メ・タ……」という風に変わる。元ネタは『さすがの猿飛』）になり、その際には戦闘能力が通常の1.3倍になるが、3倍パワーアップしたように感じられる（シャア専用ザクのパロディ）。その時の彼は怒りで凶悪な目付きをしており、見るからに恐ろしい顔付きである。
夏美が危険にさらされた時には怒りが頂点に達していなくても自ら能力を戦闘能力に変換し、この戦闘モードになる事もある。速さはケロロ小隊の中で最も速くなり、誰も止められない。しかしあの頃のケロロと戦わせれば互角の戦いになるとも言われている。しかしデスクワークは苦手である。また、外見の節で前述の通り夏美の写真が納められているベルトが無くなると驚くほどに戦闘力が落ちてしまう。さらには運動能力のバランスも崩れ、転んだり頭を壁にぶつけたりという有様になる。さらに百発百中で当てる事の出来る銃の腕前が全くなくなってしまう。
この他夏美の事を思う（特に入浴中のシーン）と放心状態に陥り、その時は戦闘に集中出来なくなる。それに関して想像すると戦闘時の様子を思い出そうとするが、どうしても夏美との入浴シーンを思い浮かべてしまい、それに興奮するあまり頭の血管が切れて血が噴き出す事もある。
視野はかなり広いと思われ、イアパッドをしていても数メートル先（しかもガラス越し）の話が聞こえるほどの地獄耳。また2000km先で落ちた針の音が聞こえるらしいが、真偽は不明である（元ネタはウルトラマン）。
ケロロよりは頭がいいらしく、高校の数学はできないがかけ算はできる（ある数字に0をかけると必ず0になることは理解している。その他にもやや複雑な計算も出来る）。おそらく、中学生レベルの頭脳ではないかと言われている。
パートナー・日向夏美とその他の人間関係
恋愛面
地球侵略のため日向夏美と戦ったが敗れ、それ以来彼女を「地球の女ソルジャー」だと思い、戦士としての夏美に惚れる。彼女とはパートナーであり、ギロロは彼女に「宇宙を超えた片思い」をしている。彼の一途な愛は黙って最高（究極）の焼き芋を焼いてあげたり、夏美の危機には全力で彼女を守ったり、さらには夏美だけのためにサツマイモ畑を作ったりするなど、正にハードボイルド・ラヴである。なお、ギロロは夏美を想う気持ちから妄想に走ることがあるが、彼の妄想上の夏美は恐ろしく現実からかけ離れており、夏美が「戦士」として描かれていたり（パワードスーツを着用しているなど）、「ねえ、ギロロ」「ありがとう、ギロロ」などの発言をしていたりすることが多い。
だが戦士としてだけでなく女性としての夏美にも惚れているようである（原作では夏美に惚れたのは第12話で夏美と一戦を交えてからだが、アニメでは第3話Bパートで夏美と一戦を交える前に地球人の調査をしていたとき、シャワーを浴びていた夏美に対して一瞬頬を赤らめている描写がある）。言いたいことも言えないなど基本的に恋愛レベルは中学生以下であり、その上奥手。また、夏美の憧れの人である623（アニメではサブロー。以下同様）や仲良しの東谷小雪にまで嫉妬しており、そのせいで暖房代わりになるほどに熱くなることもある（「暖房代わり」は原作のみ。嫉妬する姿からタママに今なら分かり合えると仲間意識をもたれるほど）。さらに、原作では小雪と夏美が一緒にお風呂に入っているところに乱入して夏美のお仕置きを受ける（アニメではテレ東規制により割愛）など、顔に似合わぬお笑いキャラになってしまっている。なお、恋煩いもまた前述の2つの原因とともにストレスの原因となっている。
ケロロたちが本格的に地球侵略作戦を実行するとそれを阻止する夏美に影で味方してしまい、地球侵略が進まない一因ともなっている（一応自覚しているらしい）。夏美に関係したことなら死ぬことすら受け入れている節があり、極小化してプールで遊んでいた際、それに気づかなかった彼女に潰されて死にそうになっていた際も「それもまた本望」と発言している。夏美たちが攫われた時には複数いても彼女のみを助ける気でいる。ちなみに夏美以外はギロロが彼女に好意をもっていることを知っている。夏美の方も、いつも何かあるとギロロが助けてくれる為、仲間としてではあるが好感を抱いている。そのため、パートナーとしては仲は良好である。
人間ではないが、日向家の近所に出没する子猫を助けた事があり、それ以後、子猫に好意を持たれなつかれている。
またアニメではプルルに惚れているようなしぐさも見せている（アニメ第162話・劇場版2短編上映より）。なお、ギロロが夏美に惚れているのは訓練所で出会ったジョリリの「強い男は強い女に惹かれる」という台詞に影響を受けている（同話より）。
アニメでは、265話Aパートでファーストキスをサブローとしてしまい、さらに次話の266話Aパートではタママに濃厚なキスをされてしまった。
その他の人物関係
ガルル中尉という兄がいる。前述通り彼を呼び捨てで呼んでいるが、幼年期は「兄ちゃん」と呼んでおり、現在でもたまに「兄ちゃん」と呼んでしまうことがある。他に兄はいないようである。父に関してはアニメで少しだけ明かされたが詳細は不明である（ケロロ軍曹の登場人物一覧#ケロロ小隊隊員の家族の「ギロロ/ガルルの父」を参照）。
幼年期はケロロ・ゼロロ（ドロロ）と行動（遊び）していた。ゼロロをいじめていたのはケロロだけで、自分には罪はないと思っているが、ドロロによるとケロロが自分をいじめていたときギロロはいつでも見ているだけであったという（それもれっきとしたいじめである）。ただし幼年期にジュースをゼロロにあげたことがあり、優しい面も持っている。小隊ではケロロと一番付き合いが長い。
クルル曹長とは犬猿の仲だが、最近では2人で行動していることもある。また623・小雪・西澤総裁（桃華の父・梅雄）・ポールのことも気に入らないらしい。挿入歌『ギロロの一番長い日』でサブローのことを勝手に「コードネーム326」としている。
よくクルルの発明の実験台（犠牲者）にされ、そのたびにひどい目に合わされており「実験動物」と言われることもある。
ケロロに作戦の一環として女装・物真似などの汚れ役を強要される。
その他、冬樹の「運動会」の特訓の手伝いもした事もある。